这种微纳结构中光的多重吸收、短的少数载流子迁移长度,nm范围内可控的纳米多孔结构BiVO4光阳极材料

氢能作为一种未来能源的重要载体之一,受到世界各国政府的广泛重视。光电化学分解水制氢是一种能将太阳能直接转化为可以存储的清洁能源——氢能的技术。我校物理学院邹志刚教授课题组之前已在这一领域取得了一系列重要成果
(Energy Environ. Sci. 2011, 4, 4046;Angew. Chem. Int. Ed. 2013, 52,
11016;Energy Environ. Sci. 2014, 7,
752)。近年来,微纳结构调控成为提高半导体光电极的有效手段。研究结果表明纳米线、纳米棒、以及纳米孔结构等能显著提高半导体光电极的光电转化效率。这种微纳结构中光的多重吸收、短的少数载流子迁移长度,以及高的接触面积被认为是性能提高的三种可能原因。然而目前还缺乏对每一项贡献的定量分析,此外,减小少数载流子迁移长度也没有直接实验证据的支撑。

多孔结构和粉末结构BiVO4光阳极材料光电催化机理示意图

在本研究中,他们以多孔BiVO4光电极为研究模型,通过对多孔异质结电极的光吸收、电子空穴分离效率以及表面电荷传输效率退耦合的定量研究,结果表明高的电荷分离效率是多孔异质结实现高效率的关键因素,并提出了估计最优孔尺寸的方法,为光电极的微纳结构调控提供理论指导。并首次利用空穴捕捉剂的方法实验证实了光生少数载流子在多孔异质结中传输路径。研究成果以“Quantitative
analysis and visualized evidence for high charge separation efficiency
in a solid-liquid bulk heterojunction”为题在能源材料顶级刊物Adv. Energy
Mater.上发表.
51272101, 11174129)以及江苏省自然科学基金(No. BK20130053)的资助。

光电催化分解水制氢可实现太阳能到化学能的转化,是获得清洁能源的一个重要途径。如何发展具有高效太阳能光电催化性能的半导体光阳极材料是实现太阳能清洁应用的关键问题。纳米多孔半导体材料因其较高的比表面积、良好的光吸收等优异性能,在太阳能光电催化研究领域备受关注,然而纳米多孔材料的光吸收及其光电催化作用机理有待于深入研究。

图片 1

中国科学院兰州化学物理研究所研究员毕迎普带领的能源与环境纳米催化材料组在半导体纳米多孔结构光阳极材料研究领域取得新进展。

图1 多孔BiVO4体异质结中少数载流子传输路径的可视化证据以及传输示意图

该课题组在前期铋系半导体纳米材料可控构建及其光电催化性能研究基础上,通过涂层焙烧法在FTO基底生长了孔径在200至700
nm范围内可控的纳米多孔结构BiVO4光阳极材料。对其光电催化分解水制氢进行研究,结果表明多孔结构BiVO4的孔径为400nm时其可见光光电催化性能最佳。对其光学特性及光生载流子迁移进行研究,结果表明孔径为400nm时该材料表现出优异的多孔光学衍射及干涉作用,有利于可见光在多孔结构BiVO4光阳极中有效传输,从而提高可见光吸收效率。此外,该阳极材料的纳米多孔结构有利于光生电荷快速分离,并且迁移至表面的光生空穴较易与H2O发生氧化反应。该研究结果证实合理调控半导体孔径可作为一种有效方法用于提高半导体光电催化分解水性能。相关研究成果发表在Nanoscale上。

以上工作得到国家自然科学基金及中国科学院百人计划等项目资助。

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